Massenspektrometrische on-line-Analytik von luftgetragenen Mikropartikeln
| dc.contributor.author | Trimborn, Achim Matthias | |
| dc.date.accessioned | 2023-03-03T14:41:01Z | |
| dc.date.available | 2004-03-18T09:44:08Z | |
| dc.date.available | 2023-03-03T14:41:01Z | |
| dc.date.issued | 2004 | |
| dc.identifier.uri | http://nbn-resolving.de/urn:nbn:de:hebis:26-opus-14506 | |
| dc.identifier.uri | https://jlupub.ub.uni-giessen.de//handle/jlupub/10607 | |
| dc.identifier.uri | http://dx.doi.org/10.22029/jlupub-9990 | |
| dc.description.abstract | Aerosole sind technologisch, gesundheitlich und atmosphärisch von großer Bedeutung. Hierbei spielt neben der Größenverteilung der Partikel vor allem ihre chemische Zusammensetzung eine wesentliche Rolle, da diese Parameter z.B. bestimmen, ob ein eingeatmetes Partikel in der Lage ist, die Lunge zu schädigen. Ebenso bestimmt die chemische Zusammensetzung auch die Einflüsse, die ein Partikel auf atmosphärische Prozesse hat. So bestimmt sie mit, ob ein in die Atmosphäre eingebrachtes Partikel z.B. in der Lage ist, Wasser zu binden und es somit zur Wolkenbildung beitragen kann. Um diese Prozesse zu verstehen ist eine genaue Kenntnis der Eigenschaften der einzelnen Aerosolpartikel notwendig. Die in der Arbeitsgruppe entwickelte bipolare on-line Lasermassenspektrometrie ist in der Lage, größenaufgelöst die chemische Zusammensetzung einzelner Aerosolpartikel zu bestimmen. Bei dieser Art der Analyse fallen mitunter mehrere tausend Einzelpartikelspektren an, die verarbeitet und interpretiert werden müssen. Dies geschieht bei der Lasermassenspektrometrie mittels des LAMPAS 2 Instruments durch den Fuzzy-Clustering Algorithmus c-means, der die Vielzahl an Einzelspektren zu Klassen zusammenfasst. In der Arbeit wurden Strategien zur Auswertung der Spektrendaten mittels des Fuzzy c-means Algorithmus entwickelt. Als Resultat erhält man zwei Ansätze um große Spektrenanzahlen (> > 1000 Spektren) computergestützt und weitestgehend automatisiert auszuwerten. Bei dem einen Verfahren wird die Auswertung an einzelnen Datensätzen, d.h. an Untermengen des Gesamtaerosols durchgeführt. Auf diese Weise erhält man pro Einzeldatensatz mehrere Partikelklassen, welche dann durch Vergleich aller Auswertungen zusammengefasst werden können.Bei dem anderen Verfahren werden alle gemessenen Partikelspektren zusammengefasst und ausgewertet. Hierbei erhält man einen Satz von repräsentativen Partikelspektren, die das Gesamtaerosol beschreiben. Es wurde gezeigt, dass sich die ca. 7000, während der Messkampagne LACE 98 registrierten Einzelpartikel von sieben Tagen und fünf Größenklassen, durch 10 repräsentative Partikelklassen beschreiben lassen. Die jeweiligen Eigenschaften des Aerosols an den verschiedenen Tagen erklären sich durch unterschiedliche Anteile der einzelnen Aerosolklassen am Gesamtaerosol. Im Rahmen dieser Arbeit erlaubte die Reduzierung der Daten auf nur 10 Klassen erstmals die erfolgreiche Synthetisierung der wichtigsten, nachgewiesenen Partikelklassen im Labor. Dies geschah im Hinblick auf die korrekte chemische Interpretation der gemessenen Spektren und die Möglichkeit weitere Partikeleigenschaften aus den Spektren zu ermitteln. So wurde am Beispiel der optischen Eigenschaften gezeigt, dass es mit Hilfe der synthetisierten Partikel möglich ist, weitere Aerosolparameter aus den massenspektrometrischen Untersuchungen zu gewinnen. Die vorliegende Arbeit schafft die Grundlagen zur Bestimmung der chemischen Zusammensetzung einzelner Aerosolpartikel in komplexen Populationen bzw. zur chemischen Interpretation der mit der LAMPAS 2 Methode gemessenen Massenspektren. Es wurden erstmals große Datensätze mit mehreren Tausend Spektren weitestgehend automatisch mit Hilfe des Fuzzy-Algorithmus ausgewertet und ihre wesentlichen Partikelklassen bestimmt. Weiterhin wurde gezeigt, dass es möglich und sinnvoll ist, synthetische Partikel auf der Basis der Klassenspektren herzustellen, um weitere Eigenschaften des atmosphärischen Aerosols mit zusätzlichen Messmethoden zu bestimmen. Zudem wurde anhand meteorologischer Daten gezeigt, dass die Beschreibung des Aerosols durch wenige Partikeltypen eine einfache Korrelation der chemische Zusammensetzung der Partikel mit weiteren Aerosoldaten erlaubt. Sie kann somit z.B. zur Bestimmung langzeitstabiler Aerosolquellen benutzt werden. | de_DE |
| dc.language.iso | de_DE | de_DE |
| dc.rights | In Copyright | * |
| dc.rights.uri | http://rightsstatements.org/page/InC/1.0/ | * |
| dc.subject | Aerosol | de_DE |
| dc.subject | Massenspektrometrie | de_DE |
| dc.subject | Einzelpartikel | de_DE |
| dc.subject | chemische Analytik | de_DE |
| dc.subject | Fuzzy-Klassifizierung | de_DE |
| dc.subject.ddc | ddc:540 | de_DE |
| dc.title | Massenspektrometrische on-line-Analytik von luftgetragenen Mikropartikeln | de_DE |
| dc.type | doctoralThesis | de_DE |
| dcterms.dateAccepted | 2004-02-25 | |
| local.affiliation | FB 08 - Biologie und Chemie | de_DE |
| thesis.level | thesis.doctoral | de_DE |
| local.opus.id | 1450 | |
| local.opus.institute | Analytische Chemie | de_DE |
| local.opus.fachgebiet | Chemie | de_DE |
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