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Kohärente Dynamik und Diffusionsprozesse von Charge-Transfer-Exzitonen

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2021

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Zusammenfassung

Angesichts der fortschreitenden Miniaturisierung halbleiterbasierter Bauelemente und des Bestrebens, die Leistungseffizienz und Integrationsdichte integrierter Schaltungen weiter zu erhöhen, ist die Entwicklung neuartiger Bauelemente Gegenstand laufender Forschungsarbeiten. Vielversprechende Kandidaten sind exzitonenbasierte optoelektronische Bauelemente, die als integrierbare optoelektronische Bauelemente auf dem Gebiet der optischen Informationsverarbeitung eingesetzt werden können. Daher ist es notwendig, die spektralen und dynamischen Eigenschaften von Exzitonen in Halbleiter-Heterostrukturen zu untersuchen. Aus diesem Grund befasst sich die vorliegende Arbeit mit der Untersuchung der kohärenten Dynamik verschiedener Exzitonenpolarisationen durch Vier-Wellen-Misch-Experimente bei Flüssigheliumtemperaturen. Außerdem wird die Diffusion optisch angeregter Exzitonen in Halbleiterheterostrukturen untersucht. Infolge der fortschreitenden Miniaturisierung gewinnen die physikalischen Effekte an internen Grenzflächen zunehmend an Bedeutung. Aus diesem Grund liegt der Schwerpunkt dieser Arbeit auf sogenannten Charge-Transfer-Exzitonen (CTX) in einer Typ-II-artigen Heterostruktur. In dieser Struktur sind die Elektronen und Löcher nur wenige hundert Femtosekunden nach der optischen Anregung in benachbarten Quantenfilmen lokalisiert. Die gegenseitige Coulomb-Anziehung ermöglicht es den räumlich getrennten Elektronen und Löchern Charge-Transfer-Exzitonen über die interne Grenzfläche auszubilden. Die Ergebnisse zeigen, dass interne Grenzflächen einen großen Einfluss auf die Dephasierung der exzitonischen Polarisationen haben. Es hat sich gezeigt, dass die Kohärenz der CTX-Polarisation etwa viermal schneller verloren geht als die Kohärenz einer regulären Exzitonenpolarisation innerhalb einer Typ-I-Heterostruktur. Da sich die Wellenfunktion des CTX über interne Grenzflächen erstreckt, wird der schnellere Zerfall auf verstärkte Streuprozesse an den internen Grenzflächen zurückgeführt. Darüber hinaus werden Streuprozesse zwischen CTX-Polarisationen und Charge-Transfer-Exzitonen oder einem räumlich getrennten Elektron-Loch-Plasma untersucht. Es zeigt sich, dass die Streuung zwischen einer CTX-Polarisation und inkohärenten CTX etwa doppelt so stark ist wie die Wechselwirkung zwischen einer regulären Exzitonenpolarisation und inkohärenten Exzitonen. Darüber hinaus zeigen die Vier-Wellen-Misch-Experimente Quantenschwebungen, die durch die kohärente Anregung von exzitonischen und biexzitonischen Polarisationen entstehen. Auf diese Weise konnte eine Biexzitonen-Bindungsenergie von etwa 1,85 meV ermittelt werden. Neben der kohärenten Dynamik exzitonischer Polarisationen wird in dieser Arbeit die Ladungsträgerausbreitung optisch induzierter Ladungsträger in Halbleiter-Heterostrukturen untersucht. Die Ergebnisse zeigen, dass die Ausbreitung von räumlich getrennten Ladungsträgern deutlich langsamer ist als die Ladungsträgerausbreitung in einer Typ-I-Struktur. Neben einem größeren Anteil an Verunreinigungen und Fluktuationen der Zusammensetzung in den Barriereschichten tragen auch Schichtdickenfluktuationen der Quantenfilme wesentlich zur Begrenzung der Ladungsträgerdiffusion bei. Schichtdickenfluktuationen führen zu mikroskopischer Grenzflächenrauhigkeit, die die Ladungsträgerbeweglichkeit einschränkt und damit zu einer Verringerung der Diffusionskonstanten in der Typ-II-artigen Struktur führt. In dieser Struktur bleiben die Ladungsträger aufgrund der räumlich indirekten Bandstruktur überwiegend in der Nähe der inneren Grenzfläche. Da der Ladungsträgertransport parallel zur Grenzfläche erfolgt, wird die Ausbreitung der räumlich getrennten Ladungsträger stärker von der Grenzflächenmorphologie beeinflusst. Die hier erzielten Ergebnisse zeigen somit, dass die Morphologie der Grenzfläche einen großen Einfluss auf die lichtinduzierten Transporteigenschaften der Ladungsträger in Halbleiter-Heterostrukturen besitzt.

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