Mesoporöse Materialien für elektrochemische Anwendungen: Porendesign und Konnektivität - Wagner, Lysander Quentin; Justus Liebig University Giessen (My University, 2025)
Geordnet mesoporöse Materialien werden aufgrund ihrer hohen Oberfläche in zahlreichen Anwendungsgebieten, beispielsweise in der Katalyse, in Membranen, oder in Batterien, als Modellmaterialien untersucht. Vor allem in der sauren Wasserelektrolyse zur Herstellung des sogenannten grünen Wasserstoffs erscheint ein mesoporöser Elektrokatalysator vielver-sprechend, um das kritische Iridium auf der Anodenseite möglichst effizient zu nutzen. Allerdings ist unklar, welche Porenstruktur (Porengröße und Wanddicke) eine maximale Stabilität und Aktivität in der Katalyse liefert. Die systematische Beantwortung dieser Frage erfordert maßgeschneiderte Modellmaterialien, weshalb sich diese Arbeit der Etablierung einer Bibliothek solcher mesoporösen Materialien mit variabler Porenstruktur widmet. In Publikation 1 wurde dafür zunächst eine einfache Synthese eines Block-Copolymers aus Polyethylenoxid (PEO) und Polyhexylacrylat (PHA) vorgestellt, mit dem mesoporöse Metalloxide mit großen Mesoporen (etwa 40 nm) hergestellt werden können. Da solch große Poren aufgrund des Kompromisses zwischen einer noch hohen Oberfläche und der Vermeidung von Diffusionslimitierungen aussichtsreich erscheinen, aber mit gängigen Methoden wie Physisorption nicht trivial untersucht werden können, wurde eine Routine entwickelt, wie solche Strukturen zuverlässig charakterisiert werden können. Mit dieser Methodik wurde in Publikation 2 eine Vielzahl an PEO-b-PHA-Proben hergestellt und als Templat untersucht und so abgeleitet, wie die Porengröße, Wanddicke und Porenkonnektivität in Silika über die Polymermenge und die PHA-Blocklänge eingestellt werden kann. In Publikation 3 konnte gezeigt werden, dass das Porensystem im Silika nach Soft Templating mit PEO-b-PHA analog zu dem in mesoporösem Kohlenstoff aufgebaut ist, sodass die Gültigkeit der zuvor erwähnten Leitfäden zum Porendesign auch für das elektrochemisch relevante Material Kohlenstoff zu erwarten ist. In Publikation 4 wurden mesoporöse Kohlenstofffilme hergestellt und hinsichtlich ihrer Eignung in der Elektrokatalyse untersucht. Die beobachtete hohe elektrische Leitfähigkeit, elektrochemische Stabilität und variable Zugänglichkeit des Porensystems bestätigen, dass die mesoporösen Dünnfilme ein vielversprechendes Modellsystem für elektrochemische Studien darstellen, beispielsweise als Trägermaterial für die Elektrokatalyse. Die hier gewonnenen Erkenntnisse bilden die Grundlage für eine Vielzahl systematischer Studien zur Korrelation makroskopischer Eigenschaften mit der Porenstruktur mesoporöser Materialien, zum Beispiel wie die Morphologie von mesoporösem Iridiumoxid mit dessen Aktivität und Stabilität in der sauren Wasserelektrolyse zusammenhängt.
Keywords: ddc:540