Fluoreszenzspektroskopische Untersuchungen der Ionisation und Anregung von atomarem und molekularem Sauerstoff

Abstract

Die Wechselwirkung von atomarem oder molekularem Sauerstoff mit Elektronen und Protonen im mittleren und hohen Geschwindigkeitsbereich sowie die ersteAnwendung der photoneninduzierten Fluoreszenzspektroskopie auf atomaren Sauerstoff sind Gegenstand dieser Arbeit. Sauerstoff ist eine wesentlicheKomponente der Atmosphäre und daher per se von großem Interesse. Atomarer Sauerstoff besitzt eine offene Valenzschale, aus der sich eine höhere Anzahlvon Kanälen für die Wechselwirkung mit den Projektilen als bei den gründlich untersuchten Edelgasen ergibt. So muss z. B. die Beschreibung der2s-1-Ionisation vier ionische Endzustände erfassen. Dass bisher nur wenige experimentelle Daten für die Ionisation und Anregung von atomarem Sauerstoffvorliegen, ist auf die schwierige Targetpräparation zurückzuführen. Die Apparatur für die durchgeführten Messungen musste völlig neu aufgebaut werden. Eine Mikrowellen-Atomquelle wurde konstruiert und ihreBetriebsparameter optimiert. Entscheidend für die Analyse der Messdaten ist die Diagnostik des Effusionsstrahls, der sich hauptsächlich aus Atomen undMolekülen im Grundzustand zusammensetzt. Dabei stützen sich die Aussagen über Zustände und Dichteverteilung der im Effusionsstrahl vorhandenen Atomeund Moleküle oft auf Annahmen, die durch experimentelle Tests plausibel gemacht werden. Zur Messung der VUV-Fluoreszenz wurde ein Monochromatorgebaut und ein Detektor entwickelt. Zur Fluoreszenzmessung im Sichtbaren wurden ein vorhandener Monochromator und ein Photomultiplier in Betriebgenommen. Der experimentelle Aufbau wurde mit einer Elektronenkanone ausgestattet und am Protonenbeschleuniger des I. Physikalischen Instituts in Giessenund an der Synchrotronstrahlungsquelle BESSY I in Berlin eingesetzt. Die am diffusen Gastarget gemessenen hochaufgelösten Spektren im VUV und im Sichtbaren und nahen UV ermöglichen die Zuordnung der experimentellenFluoreszenzlinien zu tabellierten Übergängen. Damit können auch die am Effusionsstrahl mit geringerer Auflösung gemessenen Fluoreszenzlinien zweifelsfreiidentifziert werden. Diese Arbeit präsentiert die bisher umfangreichsten Daten für die VUV-Emission von atomarem und einfach ionisiertem Sauerstoff. Der Vorteil der hiervorgestellten Emissionsquerschnitte ist die Messung mit einem einzigen experimentellen Aufbau und Verfahren, was die bestmögliche Vergleichbarkeit derEmissionsquerschnitte gewährleistet. Der Vergleich der angegebenen Emissionsquerschnitte mit den bisher vorliegenden Daten für die Elektronenstoßanregungvon O bzw. mit den Emissionsquerschnitten für Fluoreszenz nach Elektronenstoßdissoziation von O2 zeigt in den meisten Fällen eine Übereinstimmung imRahmen der angegebenen Fehlergrenzen. Die Diskussion der beobachteten Unterschiede hilft die Qualität der Emissionsquerschnitte einzustufen. Umfassende Untersuchungen der Fluoreszenz nach Elektronenstoß-Dissoziation von O2 in angeregte atomare oder ionische Fragmente lagen bisher nur bis zuElektronenenergien von 400 eV vor. Diese Arbeit erweitert den Energiebereich bis zu 2 keV, sodass die Bethe-Theorie auf die Energieabhängigkeitanwendbar ist. Emissionsquerschnitte für Protonenstoß auf O2 wurden zum ersten Mal bestimmt. Die partielle Protonenstoßionisation und -anregung von Owurde ebenfalls zum ersten Mal experimentell untersucht. Die bisherigen Messungen zur partiellen Elektronenstoßionisation von O waren auf den83.3-nm-Linien-Emissionsquerschnitt beschränkt. Die Ergebnisse dieser Arbeit erfassen alle vier 2s-1-Ionisationskanäle und dazu die Ionisation mit Anregung indie Zustände O+ (3s 4Pe) und O+ (3s 2Pe). Die 2s-1-Ionisation in die Zustände O+ (2s-1 2De) und O+ (2s-1 2Se) wurde bisher weder experimentell noch theoretisch erwähnt. Die Interpretation derBethe-Fano-Plots verdeutlicht den Unterschied zu den 2s-1-Ionisationskanälen in die Zustände O+ (2s-1 4Pe) und O+ (2s-12Pe). Die Letzteren sind durch eineneinfachen Ein-Elektronen-Prozess erklärbar, wohingegen die ersten beiden Ionisationskanäle entweder als Zwei-Elektronen-Prozess im Modell unabhängigerElektronen beschrieben werden müssen oder die Beschreibung von Atom- und Ionenzuständen durch Multi-Konfigurations-Wellenfunktionen erfordern. DerEinfluss von Elektronenkorrelationen zeigt sich auch in den Bethe-Fano-Plots der Ionisation mit Anregung in die Zustände O+ (3s 4Pe) und O+ (3s 2Pe). Die Messungen zur Photoionisation von O erwiesen sich mit den verfügbaren Photonenflüssen und der erreichten Targetdichte als schwierig. Trotz der sehrgeringen Fluoreszenzintensitäten konnten mit den experimentellen Photoionisationsquerschnitten erste Tests der detaillierten theoretischen Querschnittedurchgeführt werden. Dabei zeigte sich auch die zunächst unerwartete 2s-1-Ionisation in die Zustände O+ (2s-1 2Se) und O+ (2s-1 2De) aus dem GrundzustandO (2p4 3Pe). Aus den Ionisationsschwellen dieser beiden Zustände konnte geschlossen werden, dass der Effusionsstrahl keine metastabilen Atome enthält.Damit leistete das Photoionisationsexperiment einen wesentlichen Beitrag zur Analyse der Zusammensetzung des Effusionsstrahls.