Effect of nanostructured silica filler material on ionic liquid-based lithium electrolytes - systematic characterization of liquid and gellified electrolytes
Auf ionischen Flüssigkeiten basierende Elektrolyte (IL-Elektrolyte) sind dafür bekannt, vorteilhafte Eigenschaften für Lithium(-Ionen)-Batterien aufzuweisen, werden aber auf Grund ihrer schlechten Lithium-Ionenleitfähigkeit nicht eingesetzt. In der vorliegenden Arbeit wurden die Eigenschaften eines IL-Elektrolyten durch Zugabe einer isolierenden zweiten Phase beeinflusst, und es werden systematische Messungen der entstandenen dispersen Elektrolyte präsentiert. Als Standard-Elektrolyt wurde N Butyl-N-methylpyrrolidinium-bis(trifluoromethylsulfon)imid (BMP-TFSI) mit 15 Gew.-% Lithium-TFSI (LiTFSI) als Leitsalz verwendet. Silica-Partikel mit unterschiedlichen Morphologien und Oberflächen dienten als Füllstoffe. Für Silica-Massenanteile von bis zu 10 Gew.-% verringerte sich die Gesamtleitfähigkeit des IL-Elektrolyten um max. 54 %. Gleichzeitig erhöhten sich die Viskositäten und Schubmoduli teilweise um mehrere Größenordnungen. Das elektrochemische Verhalten in Halbzellen mit Lithiumeisenphosphat änderte sich kaum im Vergleich zum reinen IL-Elektrolyten. Da sich die elektrischen Eigenschaften trotz der deutlich erhöhten Viskositäten kaum änderten, wird in den Komposit-Elektrolyten eine erhöhte Lithium-Ionenmobilität angenommen. Eine Korrelation der chemischen Natur der Silica-Oberflächen mit den Elektrolyteigenschaften war nicht zu beobachten. Daher lässt sich schließen, dass die Morphologie der Füllmaterialien für die Beobachtungen entscheidend ist. Als Modell für die verbesserte Lithium-Ionenleitfähigkeit in den Komposit-Elektrolyten wird vorgeschlagen, dass die Silica-Partikel eine Grenzphase mit dem Elektrolyten ausbilden, in der die IL-Ionen in geordneter Form vorliegen. Diese Grenzphase scheint relativ weitreichend zu sein, sodass die Volumeneigenschaften des IL-Elektrolyten beeinflusst werden. Die Lithium-Ionen könnten auf Grund von veränderten Leitfähigkeitspfaden eine erhöhte Leitfähigkeit in dieser Grenzphase aufweisen. Außerdem könnte die Konzentration der Lithium-Ionen in der flüssigen Phase verändert sein, sodass eine höhere Lithium-Ionenleitfähigkeit resultiert.
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