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dc.contributor.advisorMollenhauer, Doreen
dc.contributor.advisorJanek, Jürgen
dc.contributor.authorHenkel, Pascal
dc.date.accessioned2022-02-21T09:57:24Z
dc.date.available2022-02-21T09:57:24Z
dc.date.issued2021
dc.identifier.urihttps://jlupub.ub.uni-giessen.de//handle/jlupub/652
dc.identifier.urihttp://dx.doi.org/10.22029/jlupub-569
dc.description.abstractLithium-Ionen-Batterien (LIBs) haben sich seit ihrer Markteinführung vor 30 Jahren durch die Sony Group Corporation als effizienter und zuverlässiger Energiespeicher im Bereich der mobilen Endgeräte und der Elektromobilität etabliert. LIBs sollen dabei einen flächendeckenden Wechsel auf Elektromobilität zeitnah ermöglichen, unter der Voraussetzung einer Erhöhung der Reichweite und einer Verringerung der Ladezeiten. Ein Wechsel zu Festkörperbatterien (SSBs) wäre eine Möglichkeit zur Steigerung der Energie- und Leistungsdichte. Hierfür geeignete Materialsysteme sind der Festkörperelektrolyt Lithium-Phosphor-Oxinitrid (LIPON) sowie das Anodenmaterial Lithium-Titanat (LTO), deren hohe Potentiale durch quantenchemische und experimentelle Studien nachgewiesen wurden. Unterschiedliche strukturelle Eigenschaften beeinflussen den Transport von Ladungsträgern und damit die Festkörperbatterieleistung. Für LIPON ist bekannt, dass die ionische Leitfähigkeit mit steigender Amorphizität des Materials zunimmt. Bei Lithium-armem LTO hingegen wird durch unterschiedliche Diffussionsprozesse der Li-Leerstellen Transport beeinflusst. Die vollständige Erklärung für die dahinterstehenden Mechanismen steht noch aus. Daher ist die Motivation dieser Arbeit ein detailliertes Verständnis für die Transporteigenschaften in LIPON und LTO auf atomarer Ebene für Li-Leerstellen und Li-Zwischengitter-Ionen zu erlangen, um zur Grundlagenforschung von leistungseffizienten SSBs beizutragen. Hierfür wurden unterschiedliche quantenchemische Methoden zum Abtasten der Potentialhyperflächen auf Basis der Dichtefunktionaltheorie verwendet wie die climbing image nudged elastic band-Methode oder die first principles Molekulardynamik-Simulation. Für LIPON konnte der Einfluss verschiedener Austausch-Korrelations-Funktionale sowie der von anionischen Gittern auf die Bildung und den Transport von Li-Leerstellen gezeigt werden. Zudem werden bei Li-Zwzischengitter-Ionen die kinetischen und thermodynamischen Eigenschaften durch das anionischen Gitter beeinflusst. Die Abhängigkeit des Li-Leerstellen Transportes in Lithium-armen LTO von verschiedenen Diffusionspfaden und Wyckoff-Positionen wurde bestimmt. Die Modellierung und Berechnung von Energiewerten am Beispiel von LIPON zeigt, dass in Abhängigkeit vom verwendeten Austausch-Korrelations-Funktional eine Schwankungsbreite mit den Energiewerten einhergeht, genannt Unsicherheit U. Zur Berechnung der Unsicherheit U für (beliebige) ausgedehnte Festkörpersysteme wurde eine neue Methode entwickelt, welche als Diskussionsgrundlage für die zukünftige Darstellung absoluter Energiewerte dient. Außerdem wurde gezeigt, dass die unterschiedlichen Verknüpfungen der anionischen POuN4-u-Struktureinheiten in LIPON sowohl die Bildung als auch den Transport von Li-Leerstellen und Li-Zwischengitter-Ionen beeinflussen. Dabei findet die Bildung von energetisch günstigsten Ladungsträgern in LIPON bevorzugt an isolierten POuN4-u-Struktureinheiten und der Li-Ionen Transport an ausgedehnten periodischen 2- oder 3-dimensionalen Ebenen statt. In Lithium-armen LTO findet der Li-Leerstellen Transport überwiegend zwischen zwei 8a Wyckoff-Position statt und zudem ist die 16d Wyckoff-Position eine Art „Fallenzustand“ für Li-Leerstellen, was in guter Übereinstimmung mit theoretischen und experimentellen Studien steht. Die in dieser Arbeit vorgestellten Ergebnisse zu Transporteigenschaften in LIPON und LTO bilden eine Grundlage für die Entwicklung zukünftiger SSbs. Zusätzlich leistet diese Arbeit einen Beitrag und eine Diskussionsgrundlage für die Vergleichbarkeit von Energiewerten durch die Entwicklung der Methode zur Bestimmung der Unsicherheit U.de_DE
dc.description.sponsorshipDeutsche Forschungsgemeinschaft (DFG); ROR-ID:018mejw64de_DE
dc.language.isodede_DE
dc.relation.hasparthttp://dx.doi.org/10.1002/jcc.26546de_DE
dc.relation.hasparthttp://dx.doi.org/10.1039/D1CP01294Kde_DE
dc.relation.hasparthttp://dx.doi.org/10.1039/d1cp05126ade_DE
dc.rightsIn Copyright*
dc.rights.urihttp://rightsstatements.org/page/InC/1.0/*
dc.subjectLithium-Phosphor-Oxinitrid (LIPON)de_DE
dc.subjectLithium-Titanat (LTO)de_DE
dc.subjectDichtefunktionaltheorie (DFT)de_DE
dc.subjectFestkörperelektrolytede_DE
dc.subjectLi-Leerstellende_DE
dc.subjectLi-Zwischengitterde_DE
dc.subjectDiffusionde_DE
dc.subjectAnodenmaterialde_DE
dc.subject.ddcddc:540de_DE
dc.titleTheoretische Beschreibung der Transporteigenschaften von Lithium-Ionen in Lithium-Phosphor-Oxinitrid und Lithium-Titanatde_DE
dc.typedoctoralThesisde_DE
dcterms.dateAccepted2022-01-27
local.affiliationFB 08 - Biologie und Chemiede_DE
thesis.levelthesis.doctoralde_DE


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