Elektronen-Partialwellenanalyse interferierender Kr I 3d9 5p / 6p-Resonanzen des resonanten Raman-Auger-Effekts mit Bestimmung von Orientierung und Alignment durch Fluoreszenzpolarimetrie

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2004

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http://dx.doi.org/10.22029/jlupub-9520

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Der resonante Raman-Auger-Effekt beschreibt die resonante Absorption eines Photons innerhalb der natürlichen Linienbreite der Resonanz durch ein inneres Elektron, wobei der Grundzustand oder ein angeregter Zustand des einfach ionisierten Systems besetzt und ein Auger-Elektron emittiert wird. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wird er anhand von Kr I 3d9 4p6 5p / 6p -Resonanzen im Energiebereich zwischen 91 und 93 eV experimentell untersucht. Die Resonanzen wurden bei der Berliner Elektronenspeicherring-Gesellschaft für Synchrotronstrahlung (BESSY II) durch linear horizontal polarisierte sowie durch zirkular polarisierte Synchrotronstrahlung mit Bandbreiten der anregenden Undulatorstrahlung von 10 meV bei einer natürlichen Linienbreite von 83 meV angeregt. Der fluoreszente Zerfall von drei im nachfolgenden Auger-Prozess entstehenden Kr II 3d10 4p4 5p -Zuständen in Kr II 3d10 4p4 5s -Zustände wurde in Bezug auf die Polarisation untersucht. Dieses Verfahren der Anregung durch Photonen der Energie hf und Analyse der Photonen in einem Fluoreszenzkanal der Energie hf' bezeichnet man als photoneninduzierte Fluoreszenzspektroskopie (PIFS). Um den Alignment- bzw. Orientierungsparameter der Krypton-Ionen zu bestimmen, wurde eine vollständige Polarisationsanalyse der Fluoreszenzstrahlung vorgenommen. Den experimentellen Zugang dazu bietet ein in eine bestehende PIFS-Apparatur neu integriertes und quantifiziertes polarisationsempfindliches Detektionssystem, bestehend aus Lambda-Viertel-Plättchen, Polarisationsfilter, Interferenzfilter und Photomultiplier. Die Intensität der Fluoreszenzstrahlung bei verschiedenen Polarisationsfilterstellungen wurde gemessen, um daraus lineare bzw. zirkulare Polarisationsgrade und den Alignment- bzw. Orientierungsparameter abzuleiten. Dabei wurden Dunkelzählraten des Detektionssystems, Korrekturen für das Transmissionsverhalten des jeweils verwendeten Interferenzfilters, Depolarisationseffekte am Krypton und der Einfluss von Kaskaden berücksichtigt. Mögliche Kaskadenübergänge wurden dabei experimentell mit einem 1m-normal-incidence Sekundärmonochromator und einem ortsauflösendem Detektorsystem erfasst. Über die Alignment- und Orientierungsparameter lassen sich schließlich die relativen Anteile der drei beteiligten Elektronen-Partialwellen im vorausgegangenen Auger-Zerfall bestimmen. Wenn die Abstände dicht liegender Resonanzen vergleichbar mit der natürlichen Linienbreite werden, treten Kohärenzphänomene auf. Sie führen zu interferierenden Amplituden und verändern im Vergleich zu einer statistischen Überlagerung von Werten des Zweistufen-Modells sowohl die Intensitätsverteilung der Zerfallskanäle als auch sensitivere differentielle Parameter wie z.B. die Winkelverteilung der Auger-Elektronen. Im Krypton sind Kohärenzen für die mit ihren Lorentzbreiten überlappenden 3d93/2 5p3/2,1/2 - und 3d95/2 6p3/2 -Resonanzen, bei einer Energie um 92,5 eV, zu erwarten. Theoretische Beschreibungen durch das Modell der interferierenden Resonanzen berücksichtigen diesen Effekt. Es ist das Ziel der vorliegenden Arbeit, durch den Vergleich mit dem Experiment, das Ergebnis der theoretischen Behandlung des Interferenz-Phänomens zu überprüfen. Insbesondere wird für die Besetzung des 4p4 (1D) 5p 2D5/2 -Zustandes im Modell interferierender Resonanzen eine Energieabhängigkeit innerhalb der bisher als isoliert angesehenen Kr I 3d95/2 5p3/2 -Resonanz vorhergesagt und vom Experiment auch erstmalig bestätigt. Damit wird ein Einfluss der Kr I 3d93/2 5p1/2 -Resonanz über einen energetischen Abstand, der dem 15fachen der natürlichen Linienbreite entspricht, nachgewiesen. Für den 4p4 (1D) 5p 2F7/2 -Zustand zeigen die Berechnungen im Energiebereich der untersuchten Resonanzen keinen merklichen Einfluss von Interferenzeffekten. Lediglich bei Energien oberhalb der Kr I 3d95/2 6p3/2 -Resonanz weichen Zweistufen-Modell und das Modell interferierender Resonanzen voneinander ab. Bis auf diesen schwer meßbaren Unterschied bestätigen die Ergebnisse im Wesentlichen die theoretischen Voraussagen. Die Untersuchung des fluoreszenten Zerfalls des 4p4 (1S) 5p 2P1/2 -Zustandes, der kein Alignment besitzt, ergab eine Orientierung, die der theoretischen Aussage der alleinigen Beteiligung der d3/2 -Elektronen-Partialwelle sehr nahe kommt.

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