Plasmon-induzierter Ladungstransfer in Graphen-Nanopartikel-Hybridstrukturen

Abstract

Zweidimensionale Schichtmaterialien wie Graphen weisen außergewöhnliche Eigenschaften auf. Ihre Integration in elektronische Bauteile bietet damit potentiell neuartige Funktionalität und kann wesentlich zum Übergang in eine Ära jenseits des Moore’schen Gesetzes beitragen. Graphen ist dabei aufgrund seiner außergewöhnlichen elektronischen Struktur insbesondere zur Verwendung in optoelektronischen Bauteilen von Interesse. Durch Kombination mit plasmonischen Nanostrukturen können entsprechende Bauteile weiter optimiert werden. Das Zusammenspiel zwischen zweidimensionalen Materialien und plasmonischen Nanostrukturen führt zu einer verbesserten Lichtbündelung, großen Absorptionsquerschnitten und der Erzeugung energiereicher Ladungsträger aufgrund der Anregung und des Zerfalls lokalisierter Oberflächenplasmonen. Dieses Zusammenspiel ist allerdings äußerst komplex und hängt einerseits stark von Faktoren wie der Umgebung und Geometrie der plasmonischen Nanostruktur ab. Andererseits werden ebenso die Eigenschaften des Graphens durch zusätzliche Ladungsträger und den Transfer von Energie beeinträchtigt. Somit ist ein grundlegendes Verständnis über die auftretenden Effekte erforderlich, um das volle Potential entsprechender Hybridstrukturen auszuschöpfen. Dazu gehört ebenfalls eine möglichst ideale Realisierung der Hybridstrukturen, die durch konventionelle Strukturierungsmethoden aufgrund der Induktion struktureller Defekte nur bedingt erreicht werden kann. Individuelle Nanopartikel auf Graphen werden mittels ortsaufgelöster Raman-Spektroskopie untersucht. Durch die Analyse von Raman-Spektren, die mit Anregungswellenlängen in Resonanz bzw. abseits der Resonanz der lokalisierten Oberflächenplasmonen des Goldnanopartikels aufgenommen werden, ist es möglich, quantitative Information über Ladungstransfer, Temperaturerhöhung und Dehnung der Graphenschicht zu gewinnen. Energiereiche Elektronen werden unter resonanter Anregung durch den Zerfall lokalisierter Oberflächenplasmonen in dem Goldnanopartikel in Graphen injiziert und führen durch Thermalisierung zur Erwärmung der Graphenschicht. Abseits der Resonanz hat das Partikel keinen merklichen Einfluss auf die Phononen der Graphenschicht und die gewonnenen Raman-Spektren bieten einen Einblick in die Verspannungsverteilung in der Graphenschicht. Diese Erkenntnisse werden durch ein Kontrollexperiment mit Goldnanopartikeln mit isolierender Silicathülle, die den Transfer von Elektronen verhindert, bekräftigt.