Die Chemie der Alkali-Sauerstoff-Batterien nimmt heute eine zentrale Funktion in der Entwicklung effizienterer Technologien zur Energiespeicherung ein. Experimentelle Arbeiten demonstrieren eindrucksvoll die inhärente Komplexität der Batterieprozesse am Beispiel verschiedener Reaktionen, die während der Ladung und Entladung der Batterien ablaufen. Die Motivation für die vorliegende Arbeit ist daher die Modellierung von Alkali-Sauerstoff-Batteriereaktionen, anhand unterschiedlicher Modellsysteme, adressiert durch zueinander komplementäre theoretische Methoden, mit dem Ziel aus einer reichen Informationsdichte zu schöpfen. Für die praktische Anwendung eröffnet ein solcher multiskaliger Ansatz neue Interpretationsmöglichkeiten in der Beschreibung der Metall-Sauerstoff-Chemie. Einzelne Elektronenzustände kleinskaliger Modellsysteme werden durch Multireferenzmethoden erfasst, während ausgedehnte Modellsysteme im Rahmenwerk der Dichtefunktionaltheorie beschrieben werden. In dieser Arbeit wurde die Bindung des reaktiven Singulett-Sauerstoffs mit kleinskaligen, molekularen Modellsystemen beschrieben und hieraus Erklärungsansätze erarbeitet. Der Vergleich der Ergebnisse mit experimentellen Daten molekularer Systeme demonstrierte hierbei eine gute Übereinstimmung der Größenordnung zwischen den analytisch erfassten und den berechneten Dissoziationsenergien. Das aus der theoretischen Beschreibung heraus gezeichnete, mechanistische Bild einer barrierefreien Reaktion des Sauerstoffmoleküls mit der metallischen Oberfläche ist im Einklang mit dem experimentell dokumentierten Verhalten molekularer Modellsysteme und ist am Besten charakterisiert als "Harpunen-Mechanismus" der Reaktion zwischen Alkalimetall und Sauerstoff. Folglich kann die Sauerstoffinterkalation in die metallische Oberfläche als rein thermodynamisch definierter Prozess unter Erhaltung der O-O-Bindung beschrieben werden.
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