Quantitative Mikrostrukturanalyse nicht-graphitischer Kohlenstoffe – Durchführung und Auswertung von Weitwinkelneutronenstreuung

Abstract

Der Hauptinhalt dieser kumulativen Dissertation ist die Mikrostrukturanalyse nicht-graphitischer Kohlenstoffe (NGCs) mittels Weitwinkelstreuung. NGCs wie Glaskohlenstoffe und Peche bestehen aus kleinen Graphenschichten, die Stapel in turbostratischer Anordnung bilden. Da sowohl die endliche Ausdehnung der Graphene und der Stapel sowie deren intrinsische Unordnung zu einer Reflexver-breiterung bei Weitwinkelstreuexperimenten führen, ist die genaue Quantifizierung der Mikrostruktur mittels Weitwinkel-Röntgen- und Neutronenstreuung (WAXS/WANS) zwar prinzipiell möglich, aber nicht trivial. Obwohl in Laborexperimenten oftmals WAXS zur Charakterisierung genutzt wird und die Ergebnisse in vorherigen Studien oftmals auf WAXS-Daten beruhen, besitzt diese Methode gegenüber WANS einige Nachteile, z.B. die Dämpfung durch den Atomformfaktor und einen inkohärenten Untergrund. Daher wurden für diese Arbeit WANS-Messungen an drei Arten von NGCs durch-geführt (Glaskohlenstoff aus einem Phenol-Formaldehyd-Harz, Mesophasenpech und ein Pech mit niedrigem Erweichungspunkt als Präkursoren). Der verwendete große Messbereich führte zu einer genauen Bestimmung der Schichtstruktur. Im Vergleich dazu hatten die WANS-Daten einer früheren Studie von Pfaff et al. (2019) 2 derselben Materialien zwar einen begrenzten Messbereich, eigneten sich a-ber gut zur Auswertung der Stapelstruktur. Eine Kombination dieser beiden Daten-sätze eröffnete die Möglichkeit, sowohl die Schicht- als auch die Stapelstruktur genauer als bisher möglich zu bestimmen. Die Haupterkenntnis dabei war, dass die strukturelle Ordnung der Graphenschichten bei allen Temperaturen deutlich höher ist als bisher angenommen und der von perfektem Graphen nahekommt. Zur Analyse wurde ein kostenloses Tool (OCTCARB) für das Open-Source Programm OCTAVE entwickelt, das zur Verfeinerung von WAXS- und WANS-Daten von NGCs genutzt werden kann und auf dem Modell von RULAND & SMARSLY (2002) 3 basiert. OCTAVE und damit OCTCARB läuft auf allen gängigen Betriebssystemen (Windows, MacOS, Linux) und die Verfeinerung dauert nur wenige Minuten. Es kann auf Hochleistungsrechnern verwendet werden, um mehrere Berechnungen gleichzeitig durchzuführen. Die automatische Verfeinerung kann sowohl leicht von unerfahrenen Anwendern durchgeführt, als auch das gesamte Skript für spezielle Messgeometrien optimiert werden.