Die Untersuchung der Karbonat-Kohlendioxid-Wechselwirkung im Feuchtefilm der Oberfläche

Lade...
Vorschaubild

Datum

Betreuer/Gutachter

Weitere Beteiligte

Beteiligte Institutionen

Herausgeber

Zeitschriftentitel

ISSN der Zeitschrift

Bandtitel

Verlag

Zusammenfassung

In speziellen Schlüsselanwendungen der Gassensorik - wie z.B. der Brandgaserkennung - werden kostengünstige Sensoren benötigt, dienahezu ohne Leistungsaufnahme betrieben werden können. Gassensitive Feldeffekttransistoren (GasFET) können bei Raumtemperaturarbeiten und benötigen daher keine Heizleistung. Zusätzlich sind sie zu geringen Stückkosten herstellbar und zeichnen sich durch eineeinfache Signalauslesung aus. Im GasFET adsorbieren Zielgase an einer sensitiven Schicht und rufen dort eine Veränderung des elektrischen Potentials hervor. Einedirekte Reaktion mit der Oberfläche des sensitiven Materials wird dabei aufgrund der relativ geringen Betriebstemperatur durch einvorhandenes Adsorbat aus Wasser und Kohlenwasserstoffen möglicherweise unterbunden. Es stellt sich daher die Frage, welcheGasreaktionen trotz einer vorhandenen Vorbelegung der Oberfläche stattfinden können. In dieser Arbeit wurde unter Verwendung der Kelvinsonde gezeigt, daß die Wechselwirkungen von BaCO3 und CO2 sowie NO2 Reaktionendarstellen, die bei Raumtemperatur zur Gasdetektion eingesetzt werden können. Die Wasservorbelegung des BaCO3 bei Raumtemperaturbeträgt ca. 5 Monolagen. Dennoch zeigte sich, daß der Wasserfilm die Reaktion nicht etwa behindert; die Wasserbelegung ist sogar nötig,damit die Reaktion stattfinden kann. Unter Verwendung von DRIFT-Spektro-skopie konnte nachgewiesen werden, daß die Reaktion vonBaCO3, CO2 und Wasser auf der Bildung von Hydrogenkarbonat auf der Oberfläche beruht. Mittels kapazitiver Messungen konnte gezeigtwerden, daß die Sensorantwort auf ein CO2-Feuchtegemisch in zwei Anteile zerfällt: Eine reine kapazitive Feuchtereaktion und dieBildungsreaktion von Hydrogenkarbonat. Letztere kann durch eine Nernstgleichung beschrieben werden. Im Gegensatz zu anderen bislang bekannten Sensorreaktionen, findet die CO2/H2O-Reaktion weder im Volumen noch an der GrenzflächeVolumen/Gas der Probe statt, sondern in einer adsorbierten Wasserphase. Dies folgt u.a. aus der Unabhängigkeit der Reaktion von derProbendicke und den Korndurchmessern des polykristallinen Karbonates. Der Wasserfilm stellt daher eine Kopplung zwischen demsensitiven Material und der Gasatmosphäre dar. Die Vorstellung einer 'aufgeweichten' Grenzschicht scheint den Sachverhalt auf derKarbonatoberfläche anschaulich wiederzugeben. Zur Beschreibung einer solchen Reaktion reichen einfache Adsorptionsmodelle nichtmehr aus. Es ist sinnvoll, auf die Konzepte der Elektrodik und Elektrochemie zurückzugreifen. Dazu wurde das Modell einer diffusenRandschicht, wie es für Elektroden in Lösung üblich ist, auf das Oberflächenwasser des Karbonates übertragen. Neben der Reaktion unter Feuchtebeteiligung unter 100°C wurde bei höheren Temperaturen ebenfalls eine CO2-Sensitivitat beobachtet.Hierbei handelt es sich um einen anderen Mechanismus, da die charakteristischen Querempfindlichkeiten beider Reaktionen sehrunterschiedlich sind. Insbesondere die starke Sauerstoffquerempfindlichkeit, die bei der Reaktion über 200°C auftritt, führte für diesenProzeß auf eine Beschreibung in Analogie zu den bekannten Typ III Festelektrolytsensoren auf Karbonatbasis. Ein Vergleich der Reaktionen von BaCO3 auf CO2 und NO2 verdeutlichte den Einfluß verschiedener Grenzschichten auf das Gesamtsignalbei potentialgesteuerten Sensoren: Die NO2-Reaktion ist vermutlich eine Reaktion am metallischen Untergrund alleine, da sie imGegensatz zur CO2-Reaktion durch Wahl geeigneter Sperrschichten (z.B. Ga2O3) unterdrückt werden konnte. Dieses Ergebnis zeigt, daßdie Verwendung von polykristallinen isolierenden Sensormaterialien in potentialgesteuerten Sensoren zwar möglich ist, aberGasreaktionen an jeder Grenzfläche zum Gesamtsignal beitragen können und berücksichtigt werden müssen.

Verknüpfung zu Publikationen oder weiteren Datensätzen

Beschreibung

Anmerkungen

Erstpublikation in

Erstpublikation in

Sammelband

URI der Erstpublikation

Forschungsdaten

Schriftenreihe

Zitierform