Extrem nicht-stöchiometrische Oxide : Präparation und Charakterisierung von Dünnfilmen des ternären Systems Ce-Ti-O

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2020

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Henning, Ralph A.

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http://dx.doi.org/10.22029/jlupub-10594

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Für die Industrie spielen Dünnfilme in vielen Anwendungen eine wichtige Rolle(z.B. Modifikation von Oberflächen, Schutzschichten). In dieser Arbeit wurdenDünnfilme mittels gepulster Laserdeposition in dem System Ce-Ti-O hergestellt und deren grundlegenden Eigenschaften untersucht. Die Herstellung der Dünnfilme erfolgte bei Raumtemperatur und in Argonatmosphäre. Dies hat zur Folge, dass die Dünnfilme amorph und nanokristallin sind und einSauerstoffdefizit aufweisen, was bei oxidischen Materialien häufig zu stark veränderten elektrischen und optischen Eigenschaften führt.Das Ziel der Arbeit ist es, die Eigenschaften der unbehandelten Schichten zu untersuchen sowie deren Veränderung unter hohen Temperaturen.Die Charakterisierung mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie und Röntgenphotoelektronenspektroskopie ergaben, dass durch die unterschiedlichenEnergien auf den Targets während des PLD-Prozesses, eine Reihe an Proben mit unterschiedlichen Cer-Titan-Metallverhältnissen hergestellt werden konnten.Im Allgemeinen wurden Dünnschichten mit einem Titanüberschuss hergestellt, mit Verhältnissen von Cer zu Titan zwischen 1:5 bis 1:1. Des Weiteren zeigen die strukturellen Messungen, dass es sich bei den Dünnfilmen um Kompositmaterialien handelt, welche aus einer amorphen oxidischen Matrix und nanokristallinem Titanoxid bestehen, unabhängig von der Zusammensetzung. Jedoch beeinflusst die Zusammensetzung die chemische Umgebung. Je mehr Titan in der Schicht vorhanden ist, desto stärker reduziert liegt das Ceroxid vor. Auÿerdem liegt das Titan, obwohl als Metall unter sauerstoffarmer Atmosphäre abgeschieden, nicht metallisch vor. Dies zeigt, dass das Titan während der Abscheidung mit dem Ceroxid reagiert hat. Die elektrische Charakterisierung wurde mittels Vier-Punkt-Leitfähigkeitsmessungen bei tiefen Temperaturen (ca. 100 K) bis zu 923K durchgeführt. Zusätzlich wurde bei tiefen Temperaturen der Hall-Effekt gemessen, um die Ladungsträgerdichte zu bestimmen. Die Dünnschichten sind n-leitend (Seebeck-Effekt Messung) und zeigen ein halbleitendes Verhalten. Die Ladungsträgerdichte und die spezifische Leitfähigkeit sind exponentiell von der Zusammensetzung abhängig. Je mehr Titan in der Schicht vorhanden ist, desto mehr Ladungsträger (variabel über acht Gröÿenordnungen) sind vorhanden und somit ist auch die Leitfähigkeit (1 mS/cm bis zu 100 S/cm) erhöht. Mit Hilfe dieser Messungen konnte ein für das Ce-Ti-O System neuer Leitungsmechanismus beschrieben werden, der ein nicht-Arrhenius Verhalten zeigt. Dabei wird eine Mischung aus aktiviertem Hopping, der Übergang zwischen zwei Donatorniveaus und die Anregung in das Leitungsband angenommen. Bei hohen Temperaturen verändern sich die Dünnschichten chemisch in Folge der Oxidation mit Restsauerstoff, was einen starken Abfall der Leitfähigkeit mit sich zieht (300 °C - 360 °C). Bei ca. 700 °C fängt das Material an zu kristallisieren, wodurch Kompositdünnschichten entstehen, die aus den unterschiedlichen Oxiden bestehen (Ceroxid, Titanoxid, Certitanate). Dadurch werden die Dünnschichten transparent und isolierend.

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