Bildung, Stabilität und Struktur gebundener Rückstände aus dem mikrobiellen Abbau von TNT im Boden
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Zusammenfassung
Die biologische Behandlung von 2,4,6-Trinitrotoluol (TNT) im Boden führt in nur sehr geringem Umfang zur Mineralisierung dieser Verbindung. Vielmehr wird der größte Anteil von TNT-Kohlenstoff in die organische Bodenmatrix eingebaut. Also überprüften wir die Stabilität nicht-extrahierbarer Rückstände unterschiedlicher biologischer Sanierungsverfahren für 14C-TNT im Boden. Die extrahierbare Menge der rückstandshaltigen Radioaktivität lag zwischen 7 und 33% , folglich der Anteil nicht-extrahierbarer Radioaktivität zwischen 93 und 67% (3-15% in der Fraktion der Fulvosäuren, 26-46% in der Fraktion der Huminsäuren und zwischen 27-44% in der Huminfraktion). Die rückstandshaltigen Böden wurden auf Freisetzung der Radioaktivität durch physikalische (Frieren/Auftauen , Mahlen , Wasserdampfextraktion) , chemische (Saurer Regen , Komplexbildner) und biologische Methoden (Zugabe von Kompost , Weißfäulepilze , radikal-bildende Enzyme , Keimung von Pflanzen) untersucht. Frieren/Auftauen und Mahlen des Bodens verschob die Verteilung der Isotopenmarkierung nicht signifikant. Dampfextraktion und Saurer Regen erhöhte die Extrahierbarkeit der wasserlöslichen Fraktion von 11 auf 29% und im unbehandelten TNT-kontaminierten Kontrollboden auf 51,6%. Die Zugabe von EDTA erhöhte den Anteil der wasserlöslichen Fraktion von 7 auf 12%. Nach biologischer Behandlung wurde nur eine geringe Steigerung der Radioaktivität hinein in die wasserlösliche Fraktion nachgewiesen (<< 10%). Bei keiner Behandlung wurde ein Anstieg von extrahierbarem TNT oder Metaboliten beobachtet. Folglich weisen die Rückstände unter Versuchsbedingungen nach biologischer Umwandlung nur geringes Widerfreisetzungspotenzial auf. Zudem wurde das unterschiedliche Schicksal der Markierungen 14C und 15N an TNT im Boden untersucht. Dabei kam ein Bioreaktor zum Einsatz, in dem unter aeroben Bedingungen Stropharia rugosoannulata inkubiert wurde. Bis zu 17,5% der 15N-Markierung verhielt sich anders als die entsprechende 14C-Markierung. Es wurden drei N-Mineralisierungsprozesse identifiziert: Ca. 2% der 15N-Markierung wurde als NO3- und NH4+ nachgewiesen , was für die gleichzeitige TNT-Denitrierung (I) und Reduktion mit N-Abspaltung aus einer Aminogruppe (II) spricht. Die isotopische Anreicherung von NO2-/NO3- (bis zu 7,5 atom% 15N-Häufigkeit) legt die Bildung eines Meisenheimer-Komplexes mit anschließender Denitrierung von 15N-TNT nahe. 1,4% der Markierung wurde in N2O und N2 wiedergefunden. Die enorme Anreicherung von bis zu 38 atom% demonstrierte , dass beide N Atome vom markierten TNT stammten , was für einen neuen Freisetzungsmechanismus (III) spricht. Als Erklärung schlagen wir die Bildung von N2O aus der Spaltung von kondensierten Azoxy-Metaboliten vor. Zusätzliche 1,7% er 15N-Markierung wurden als biogene Aminosäuren im pilzbewachsenem Weizenstroh gefunden. Insgesamt wurden zwischen 60 und 85% des eingesetzten 15N-TNT abgebaut , wobei 52 bis 64% als nicht-extrahierbare Rückstände in der Bodenmatrix wiedergefunden wurden. Drei Prozent der Markierung wurden in 2-Amino-4,6-Dinitrotoluol und in 4-Amino-2,6-Dinitrotoluol detektiert.Verknüpfung zu Publikationen oder weiteren Datensätzen
Beschreibung
Anmerkungen
Erstpublikation in
Environmental toxicology and chemistry, 23 (2004), S. 2049-2060; Environmental toxicology and chemistry 23 (2004), S. 1852-1860