Herstellung und Oberflächenfunktionalisierung von nanostrukturierten Materialien zur Anwendung in der heterogenen Katalyse

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2018

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http://dx.doi.org/10.22029/jlupub-10463

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Immobilisierte Organokatalysatoren erfahren eine zunehmende Aufmerksamkeit im Bereich der kontinuierlichen Durchflusskatalyse, da sie die Vorteile homogener und heterogener Katalysatoren wie hohe Selektivität, Effizienz, Abtrennbarkeit und Wiederverwendbarkeit in sich vereinen. Besondere Anforderungen werden hier an die Wahl der Reaktionsbedingungen und des Trägermaterials gestellt, das einen hohen Massentransport gewährleisten sowie über eine hohe chemische Stabilität und große Oberfläche verfügen soll. In dieser Arbeit werden allgemeine Konzepte im Bereich der heterogenen Katalyse etabliert, die zum einen die Synthese eines neuartigenTrägermaterials auf Polymerbasis beinhalten und zum anderen eine systematische Untersuchung der Anforderungen an Reaktionsbedingungen und Trägermaterial.Im Folgenden werden Polydivinylbenzol (PDVB) Nanofasern als vielversprechende Trägermaterialien vorgestellt, die durch Elektrospinnen kolloidaler Nanopartikeldispersionen hergestellt werden. Diese verfügen über eine hohe spezifische Oberfläche von bis zu 70 m2 g-1, die durch die Mesoporosität innerhalb der Fasern erzeugt wird. Die angewendete Syntheseroute ermöglicht die direkte und unabhängige Einstellung von Porengröße und Faserdurchmesser, welche beide eine hohe Relevanz für die Anwendung in katalytischen Reaktionen besitzen. Am Beispiel einer TEMPO-katalysierten Alkoholoxidation und einer basenkatalysierten Knoevenagel-Kondensation wurden der Einfluss von Trägermaterial und Reaktionsbedingungen auf die katalytische Aktivität untersucht. Es konnte gezeigt werden, dass der katalytische Umsatz maßgeblich durch die Oberflächenpolarität des Trägermaterials, die Beladung und den Durchmesser der Poren bestimmt wird. Durch Kombination der Reaktionen zu einer zweistufigen Synthesesequenz im kontinuierlichen Durchfluss konnte die Anwendbarkeit immobilisierter Katalysatoren auf komplexere, mehrstufige Prozesse demonstriert werden.

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