Entwicklung von graphitischen Kathodenmaterialien für die Al-Ionen Batterie

Abstract

Die vorliegende Arbeit beschäftigte sich zum einen mit der eingehenden Synthese und Charakterisierung von Kohlenstoff Xerogelen für die Aluminium Ionen Batterie und zum anderen mit dem Mechanismus der elektrochemischen Aluminiumabscheidung und -auflösung aus ionischen Flüssigkeiten. Die Aluminium Ionen Batterie stellt einen weiteren Vertreter von neuartigen sekundären Batterietypen dar, der notwendig ist, um die Energiewende erfolgreich zu bestreiten. Aufgrund ihrer Eigenschaften zählt die Aluminium Ionen Batterie zum Typ der Hochleistungsbatterien, was eine breite Anwendungsmöglichkeit für bspw. stationäre Speichersysteme darstellen könnte. Die Erforschung von Kohlenstoffen mit definierter Porenstruktur und hoher spezifischer Oberfläche ist von grundlegender Bedeutung, um langlebige Elektrodenmaterialien zu gewinnen. Hierzu wurden bei unterschiedlichen Katalysatorkonzentrationen zunächst die Xerogele synthetisiert und daraufhin bei moderaten Temperaturen karbonisiert. Im Anschluss wurden die so hergestellten Kohlenstoffe eingehend mittels physikalischer Methoden wie Ramanspektroskopie und Röntgendiffraktometrie charakterisiert und mit natürlichen Graphiten verglichen. Hierbei zeigte sich, dass je nach eingestellter Katalysatorkonzentration, signifikante Unterschiede in der Porosität gemessen wurden. Dies zeigte sich insbesondere bei hohen Katalysatorkonzentrationen bei denen mehrheitlich mesoporöse Strukturen erhalten wurden. Die elektrochemische Charakterisierung dieser Kohlenstoffe in der Aluminium Ionen Batterie ergab jedoch, dass aufgrund von zu geringer kristallographischer Ordnung der Kohlenstoffe eine im Vergleich zu kommerziellen Graphiten um den Faktor drei geringere Kapazität gemessen wurde. Dies konnte auf mehrheitliche Ladungsspeicherung in der Doppelschicht zurückgeführt werden. Aus diesem Grunde wurden alle weiteren Optimierungen mit natürlichem Graphit durchgeführt. Hierbei konnte der Mechanismus der Ladungsspeicherung und der Effekt der Aktivierung auf die Batterie untersucht und nachgewiesen werden. Die Abscheidung von metallischem Aluminium aus ionischen Flüssigkeiten ist von entscheidender Bedeutung für den Betrieb der Aluminium Ionen Batterie, da während des Lade- bzw. Entladevorgangs reversibel Aluminium abgeschieden bzw. aufgelöst wird. In der vorliegenden Arbeit wurden grundlegende Arbeiten zum Mechanismus dieser Reaktion auf hochreinem Aluminium und zwei kommerziellen Aluminium Legierungen durchgeführt und die Kinetik der Reaktion untersucht. Da hochreines Aluminium durch zusätzliche Prozesse kostenintensiv aufgereinigt werden muss, wurden bewusst kostengünstige und weltweit eingesetzte Legierungen gewählt. Die eingehende elektrochemische Untersuchung dieser Legierungen ergab, dass mit der Wahl von geeigneten Legierungen eine signifikante Steigerung der Kinetik der Reaktion erreicht werden kann. Des Weiteren konnte in Langzeitmessungen nachgewiesen werden, dass die Batterien mit Legierungen höhere Kapazitäten zeigten. Außerdem konnten durch Tafel-Auftragungen die jeweiligen geschwindigkeitsbestimmenden Schritte der elektrochemischen Reaktion bestimmt werden. Diese Arbeit stellt einen grundlegenden Beitrag zum Verständnis der Aluminium-Ionen Batterie dar und ist für die Weiterentwicklung dieses Batterietyps von Bedeutung. Gleichzeitig konnten auch ansatzweise bereits beschriebene Fehlermechanismen beobachtet und quantifiziert werden.