Herstellung und Charakterisierung von ZnO1-xSx-Dünnschichten : Dotierung mit Wasserstoff und Einsatz in ZnO1-xSx/GaN-Heterostruktur-Leuchtdioden

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2013

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http://dx.doi.org/10.22029/jlupub-9619

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Das ternäre Materialsystem ZnO1-xSx ist für den Einsatz als Cd-freie Pufferschicht in Solarzellen, für Halbleiter-Heterostrukturen (z.B. Leuchtdioden) oder als Bandkanten-Filter interessant, da sich die energetische Lage von Valenzband-Maximum und Leitungsband-Minimum und somit ebenfalls die Energie der Bandlücke durch die Komposition beeinflussen lassen. Zusätzlich eignet es sich aufgrund der damit einhergehenden Veränderung der elektrischen und phononischen Eigenschaften als Modelsystem für thermoelektrische Systeme. Vor allem für das binäre Material ZnO, aber auch für den kompletten ternären Mischungsbereich, ist weiterhin die Anwendung als Indium-freies, transparentes, leitfähiges Material (TCM) erfolgsversprechend. Die Dotierung aus der Gasphase mit Wasserstoff während der Schichtabscheidung im Kathodenzerstäubungsprozess ermöglicht dabei ein hohes Maß an Flexibilität. Alle benötigten Rohstoffe (Zink, Schwefel, Sauerstoff und Wasserstoff) werden zudem bezüglich ihrer Verfügbarkeit als unkritisch eingestuft, so dass diese im Zuge einer zukunftsorientierten Forschung genutzt werden können.Im Rahmen dieser Arbeit wurden ZnO1-xSx-Dünnschichten mittels RF-Kathodenzerstäubung abgeschieden und auf ihre Materialeigenschaften hin charakterisiert. Neben dem undotierten Ausgangsmaterial wurde weiterhin die Möglichkeit der n-Typ-Dotierung mit Wasserstoff sowohl speziell für das binäre Material Zinkoxid als auch für das ternären Mischsystem ZnO1-xSx über den gesamten Kompositionsbereich hinweg untersucht. Im Rahmen des FP7 EU-Projekts Orama wurden ferner ZnO1-xSx /GaN-Heterostruktur-Leuchtdioden hergestellt und charakterisiert.Bei einer Substrattemperatur von 350 °C konnte das Materialsystem ZnO1-xSx ohne Mischungslücke sowohl vom Zinksulfid-Target unter Zugabe von Sauerstoff als auch vom Zinkoxid-Target mit Schwefelwasserstoff synthetisiert werden. In allen Fällen wurde eine hexagonale Wurtzitstruktur nachgewiesen, deren Gitterparameter dem Vegardschen Gesetz folgen. Die Stabilität des Mischsystems an Luft und unter Schutzatmosphäre ist mit ca. 500 °C begrenzt. Oberhalb erfolgt eine vollständige Oxidation bzw. die Separation in oxidische und sulfidische Phase. Während undotiert nur im oxidischen Bereich eine n-Typ-Leitfähigkeit zu beobachten ist, kann durch die Dotierung mit Wasserstoff bis ca. x=0.80 eine messbare elektrische Leitfähigkeit erzeugt werden. Die detaillierte Analyse des Ladungsträgertransports zeigte, dass dieser primär durch die Streuung an Korngrenzen bestimmt wird, sich jedoch vor allem für hohe freie Ladungsträgerdichten zusätzliche Effekte, wie z.B. Tunneleffekte, bemerkbar machen. Die thermische Stabilität der Dotierung ist mit ca. 200 bis 300 °C begrenzt.Durch die Abscheidung von n-leitendem ZnO und ZnO1-xSx auf p-leitendem GaN konnten Licht-emittierende Heterostruktur-Dioden hergestellt und charakterisiert werden, wobei im bandkantennahen Bereich die Donator-Akzeptor-Paar-Rekombination im Magnesium-dotierten Galliumnitrid bei ca. 2.8 eV das Emissionsspektrum dominiert. Ein systematischer Einfluss der Schwefelkonzentration auf das Emissionsverhalten der Heteroübergänge konnte nicht nachgewiesen werden.

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